Poslije Svjetskog prvenstva 2006. godine preuzeo je dužnost izbornika hrvatske A reprezentacije, naslijedivši za kormilom Vatrenih Zlatka Kranjčara. Na klupu seniorske reprezentacije službeno je stupio 16. kolovoza 2006. godine i u prvoj prijateljskoj utakmici u Livornu svladao aktualne svjetske prvake Talijane.
Već u prvim kvalifikacijama ostvario je zapažen uspjeh plasmanom Hrvatske na Europsko prvenstvo 2008. godine, pri čemu je reprezentacija osvojila prvo mjesto u skupini ispred Engleske, Rusije, Izraela, Makedonije, Estonije i Andore. Posebno su odjeknule obje pobjede protiv Engleske (2:0 u Zagrebu i 3:2 na Wembleyju), čime je Hrvatska postala jedna od najuspješnijih europskih reprezentacija u kvalifikacijskom ciklusu.
Na UEFA Europskom prvenstvu 2008. Hrvatska je osvojila prvo mjesto u skupini s Austrijom, Njemačkom i Poljskom, ostvarivši sve tri pobjede. Natjecanje je završila u četvrtfinalu nakon bolnog poraza od Turske poslije izvođenja jedanaesteraca, unatoč vrlo dobrim igrama tijekom prvenstva.
U kvalifikacijama za Svjetsko prvenstvo 2010. godine Hrvatska nije uspjela izboriti plasman na završni turnir, završivši iza Engleske i Ukrajine u svojoj kvalifikacijskoj skupini.
Bilić je potom uspješno odveo reprezentaciju na UEFA Euro 2012. kroz dodatne kvalifikacije protiv Turske. Na završnom turniru Hrvatska je igrala u vrlo zahtjevnoj skupini sa Španjolskom, Italijom i Irskom. Nakon pobjede nad Irskom, remija s Italijom i minimalnog poraza od kasnijeg europskog prvaka Španjolske, reprezentacija je završila natjecanje u grupnoj fazi.
Nakon završetka Europskog prvenstva 2012., Slaven Bilić zaključio je svoj šestogodišnji mandat na klupi hrvatske A reprezentacije. U tom razdoblju afirmirao je niz mladih reprezentativaca, proveo smjenu generacija i ostavio značajan trag modernizacijom igre te prepoznatljivim stilom vođenja reprezentacije.
Bilić je za kormilom A reprezentacije upisao 65 nastupa, uz 42 pobjede, 15 remija i samo osam poraza.
Slaven Bilić nogometnu je karijeru započeo u Hajduku, za čiju je prvu momčad debitirao 1988. godine. Tijekom boravka u splitskom prvoligašu osvojio je Kup Jugoslavije 1991., prvo prvenstvo samostalne Hrvatske 1992. te Hrvatski kup 1993. godine.
Godine 1993. prelazi u njemački Karlsruhe, gdje se afirmirao u Bundesligi i europskim natjecanjima. Nakon uspješnih nastupa u Njemačkoj karijeru nastavlja u engleskoj Premier ligi, najprije u West Ham Unitedu, a potom u Evertonu. Poslije dvije sezone u Evertonu vraća se u Hajduk, no zbog problema s ozljedama ubrzo završava profesionalnu igračku karijeru.
Nakon završetka igračke karijere Bilić se posvetio trenerskom poslu. Prvi samostalni angažman imao je 2001. godine na klupi Hajduka, gdje je stekao vrijedno iskustvo u radu s mladim i seniorskim igračima. Poslije izborničke karijere 2012. godine preuzima Lokomotiv iz Moskve, a godinu dana poslije postaje trener turskog Beşiktaşa, s kojim ostvaruje zapažene rezultate uključujući i plasman u nokaut fazu UEFA Europske lige.
U ljeto 2015. godine preuzima West Ham United. U prvoj sezoni vodi londonski klub do sedmog mjesta u Premier ligi, što je tada bio jedan od najboljih rezultata kluba u modernom razdoblju. Nakon toga radio je u saudijskom Al-Ittihadu, a 2019. preuzima West Bromwich Albion, s kojim je već u prvoj sezoni izborio plasman u Premier ligu.
Trenersku karijeru potom nastavlja u kineskom Beijing Guoanu, engleskom Watfordu i saudijskom Al-Fatehu, potvrđujući reputaciju stručnjaka s bogatim međunarodnim iskustvom.
